Synthèse de catalyseurs supportés à base d’or par plasma d’arc glissant à air humide

Details

Supervisors

Gaigneaux, Eric M. ; Hanon, Fanny

Faculty

Faculté des bioingénieurs

Degree label

Master [120] : bioingénieur en chimie et bioindustries, à finalité spécialisée

Abstract

Les catalyseurs supportés à base d’or sont considérés comme grandement prometteurs dans divers domaines d’application, comme la production de composés chimiques à échelle industrielle ou la destruction de composés volatiles organiques à basse température. L’activité catalytique de l’or ne devient cependant significative que lorsque celui-ci se trouve déposé sur un support sous forme de nanoparticules hémisphériques de petite taille. À ce jour, il n’existe pas de méthode de synthèse rapide, simple, écologique et bon marché permettant de produire des catalyseurs supportés à base d’or à grande échelle. Le plasma d’arc glissant à air humide présentant chacune de ces caractéristiques, la présente étude vise à déterminer la possibilité de l’application de ce procédé à la synthèse de catalyseurs Au/TiO2 et Au/SnO2. Les catalyseurs Au/TiO2 ont été synthétisés depuis des mélanges aqueux de HAuCl4.3H2O et de P25 ayant été exposés à un plasma d’arc glissant à air humide ou laissés en suspension pour des durées allant de 15 à 60 minutes. Les analyses DRX, XPS et physisorption N2 réalisées montrent que de l’or est déposé sur le P25 avec ou sans exposition au plasma et que les propriétés texturales du P25 n’en sont pas modifiées. Ces analyses et les tests catalytiques suggèrent que des nanoparticules de plus grande taille sont déposées sur le support lorsque le mélange est exposé au plasma que lorsqu’il ne l’est pas. Le mécanisme de déposition semble être similaire entre systèmes exposés et non-exposés, consistant en la formation de complexes de surface entre groupes hydroxyles neutres superficiels du support et chlorhydrates d’or en solution. Les résultats DRX suggèrent en que l’or est réduit sous forme métallique lors de l’exposition au plasma par les espèces actives produites par celui-ci. Les échantillons provenant de mélanges exposés au plasma présentent finalement une activité catalytique inférieure à ceux provenant de mélanges non-exposés, ne permettant pas de démontrer la faisabilité de synthèse de catalyseurs Au/TiO2 performants par plasma d’arc glissant à air humide. Pour les catalyseurs Au/SnO2, le support a été synthétisé par plasma d’arc glissant à air humide. Deux méthodes ont été explorées. La première consiste en la synthèse du support par exposition au plasma de solutions aqueuses de SnSO4 suivie de l’introduction de HAuCl4.3H2O et d’une seconde exposition. La seconde méthode consiste en l’exposition simultanée des deux précurseurs dans un même mélange aqueux au plasma. Les analyses DRX et XPS montrent que le produit des synthèses est constitué de SnO2 et de SnSO4, la conversion de ce dernier n'étant pas totale. De l’or n’est détecté que sur l’un des échantillons, mais ce premier a été considéré comme présent dans l’ensemble des poudres. Diverses structures possibles de distribution macroscopique de l’or dans les catalyseurs ont été proposées, pouvant ainsi entre autres faire intervenir un phénomène de dopage ou de recouvrement par le support. Le mécanisme de déposition du précurseur d’or sur SnO2 est par ailleurs considéré comme suivant un mécanisme similaire à celui de déposition sur TiO2. L’or semble de plus avoir également été réduit sous l’action du plasma d’arc glissant. L’activité catalytique des différents catalyseurs Au/SnO2 synthétisés dans le cadre de cette étude semble pour finir évoluer linéairement avec la surface spécifique des échantillons, la présence d’or n’améliorant pas les performances catalytiques de manière significative. Cette étude ne permet donc pas non plus de démontrer la possibilité de synthèse de catalyseurs Au/SnO2 performants par plasma d’arc glissant à air humide.